近日,我校材料科学与工程学院裴非、黄云辉团队联合四川大学张千玉教授在国际顶级期刊Advanced Materials发表综述论文“Multi Physical Field Coupling Mechanisms and Multi Scale Design for All Solid State Lithium Batteries”,DOI:10.1002/adma.74798,该综述立足电化学、电场、力学场、热场多物理场深度耦合的核心视角,系统梳理全固态锂电池从材料本征、固固界面到全电池系统的全套多尺度设计策略,剖析当前核心瓶颈,并对原位多物理场表征技术体系做出前瞻性展望,为高安全、高能量密度全固态锂电池的研发提供完整理论框架与实验参考。共同第一作者为周紫璇(四川大学)和直博生林文杰(华中科技大学)。

【研究背景】
传统液态锂离子电池采用有机电解液,电解液易燃易挥发、热稳定性差,过充、挤压、短路等极端工况下易触发热失控,存在显著安全隐患;同时低温离子传导衰减、高温副反应加剧,制约电池在复杂极端环境的应用。全固态锂电池采用不可燃固态电解质替代电解液与隔膜,从源头降低起火爆炸风险,可适配锂金属等高容量电极,理论能量密度可达 500‑900 Wh/kg,是下一代电化学储能极具竞争力的技术路线。但实践表明,仅简单拼装高性能正、负极与固态电解质,无法实现全电池的理想性能。固态电池内部存在复杂多物理场耦合效应:充放电电极体积胀缩产生力学应力,破坏固‑固接触进而扭曲局部电场;电场分布不均诱发锂枝晶析出;副反应与欧姆损耗持续产热扰动热场;温度反过来改变离子电导率、加速界面副反应,形成劣化恶性循环。锂枝晶穿刺、界面阻抗飙升、接触脱层、死锂累积等失效,均是多场耦合共同驱动。不少现有研究孤立优化单一电极或电解质,忽视各物理场之间的相互作用,导致实验室材料性能难以在电芯层面复现。
【研究内容】
针对上述问题,本文以多物理场耦合为核心视角,以实现高安全性与高能量密度协同兼顾为目标,系统总结了全固态锂电池(ASSLBs)的多尺度设计策略。在本征材料尺度层面,梳理了高电压/高容量正极、高能量密度负极及各类固态电解质(SSEs)的性能特征、失效机制与优化方法。从电极 - 电解质界面视角,着重阐述了正极 - 电解质与负极 - 电解质界面的多物理场耦合失效演化规律,以及界面修饰与结构工程对界面接触、离子传导、体积变化效应及结构耐久性的调控机制。在全电池系统尺度,详述了电池构型精细化优化、一体化集成制备、协同热管理与安全工程等系统级优化设计方案。最后,针对当前领域存在的多物理场动态耦合机理尚不明确、耦合失效行为难以实时预测等核心挑战,本文展望了原位多物理场表征体系的构建与实施路径,为全固态锂电池的多尺度协同优化提供实验基础与理论指引(图1)。

图1. 多物理场耦合条件下高安全、高能量密度全固态锂电池多尺度设计原理汇总示意图。
材料本征尺度:正极选取高比容量富锂锰基、富镍三元以及高压钴酸锂、橄榄石磷酸盐体系,通过微观结构调控、元素掺杂、工艺改性稳定晶格,缓解高负载条件下由力‑电化学耦合带来的力学损伤与副反应。负极覆盖金属锂、硅基、合金、无负极构型,依靠微纳结构构筑、合金化、集流体修饰,缓冲体积形变带来的力学效应,均化电场下的锂沉积行为,抑制锂枝晶生长。固态电解质包含氧化物、硫化物、聚合物、卤化物、复合电解质五大体系,各类体系存在本征性能权衡,需通过晶体调控、元素掺杂、先进烧结及镀膜工艺,协同兼顾离子输运、热稳定性与抗枝晶力学性能,适配多物理场的综合约束。
固‑固界面尺度:正极‑电解质界面受电化学‑力学‑电场耦合影响,面临高压副反应、CEI 阻抗层、元素互扩散、界面脱粘等难题;可构筑功能缓冲层、匹配电解质电化学窗口,实现两相隔离保护,降低界面电势落差。负极‑电解质界面遭遇电场诱导枝晶、力学形变造成界面空洞、SEI 反复破裂消耗活性锂等耦合失效;通过人工/原位构建兼具高离子电导、力学韧性的界面层,均化锂离子通量,兼顾抑制枝晶与适配电极体积形变。
全电池系统尺度:推进电解质薄膜化、开发新型粘结剂,降低非活性组分占比,提升电芯能量密度;采用共烧结、原位聚合等一体化制造工艺,实现电极‑电解质无缝结合,削减多场作用下产生的界面阻抗;完善热管理与安全工程,借助仿真、AI 解析多热源演化,构建 “减源‑散热‑阻断失效传播” 闭环安全策略,协调电池内部热‑力‑电多场演化。
最后,论文指出领域核心瓶颈为动态多物理场耦合底层机制尚不清晰,传统静态表征无法捕捉电池运行过程界面演变、应力变化、锂输运的实时动态信息。亟需搭建原位表征平台,综合原位 TEM、红外‑拉曼、NMR、超声、光纤传感获取多维动态实验数据,耦合多场理论模型,打通从材料到电芯的跨尺度性能关联,为全固态锂电池靶向优化提供实验支撑(图2)。

图2. 全固态锂电池多尺度设计中原位多物理场表征的展望。
【论文链接】Zixuan Zhou, Wenjie Lin, Tongshan Zhao, Tao Zhong, Fei Pei*, Qianyu Zhang*, Yunhui Huang*, Multi-Physical Field Coupling Mechanisms and Multi-Scale Design for All-Solid-State Lithium Batteries. Adv. Mater. 2026, https://doi.org/10.1002/adma.74798